Zu den Beständen der Abteilung der alten und seltenen Bücher der Universität Vilnius gehören einige Sammlungen, deren Hauptbestand nach Jahrhunderten gegliedert ist (15., 16., 17. und 18. Jh.), darunter der Buchbestand der alten Universitätsbibliothek (etwa 18.000 Stück), die Bibliothek der Vilniusser Medizingesellschaft (etwa 23.000) u.a. In der Abteilung gibt es einen Kartographiesektor, dessen Atlanten- und Kartensammlung eine der umfangreichsten in der Sowjetunion ist.
Im Artikel werden Ausgaben über Mathematik und Astronomie behandelt, die zu Sammlungen aus dem 17. Jh. gehören. Hier gibt es etwa 20.000 Ausgaben verschiedener Themen, deren größten Teil religiöse und philosophische Literatur ausmacht, aber auch über 300 naturwissenschaftliche Werke u.a. Ein Drittel der naturwissenschaftlichen Ausgaben besteht aus Büchern über Mathematik und Astronomie.
Der Buchbestand aus dem 17. Jh. wurde zu verschiedenen Zeiten und auf unterschiedlichen Wegen zusammengestellt. Seine Grundlage bildeten die Bücher der ehemaligen Vilniusser Öffentlichen Bibliothek. Hierher gelangten Bücher aus den nach dem Aufstand 1863 beschlagnahmten Gut-, Schul-, Kirchen- und Klosterbibliotheken. Von dem ehemaligen Buchbesitzer zeugen verschiedene Aufschriften, Exlibris, Siegel u.a. Zeichen, auf deren Bestehen nach der bibliographischen Beschreibung der Bücher hingewiesen wird.
Im Buchbestand befinden sich Bücher, die in verschiedenen Ländern - England, Frankreich, Deutschland, den Niederlanden u.a., auch in der Druckerei der Universität Vilnius - herausgegeben wurden. Es gibt Werke von Descartes, Gassendi und anderen berühmten Gelehrten sowie Ausgaben von hiesigen Autoren. Sie gewähren einen Einblick in den Bestand der Bibliotheken des Litauens aus jener Zeit.
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